利用高精度量子化学研究光合作用中的超高效能量转移
光合作用驱动着地球上的所有生命。以太阳能为动力将二氧化碳和水转化为富含能量的糖和氧气需要复杂的过程。这些过程由两个蛋白质复合物驱动,即光系统I和II。在光系统I中,太阳光的使用效率几乎为100%。在这里,一个由288个叶绿素组成的复杂网络起着决定性的作用。
由LMU化学家ReginadeVivie-Riedle领导的一个团队现在借助高精度量子化学计算对这些叶绿素进行了表征——这是全面了解该系统能量转移的一个重要里程碑。这一发现可能有助于在未来的人工系统中利用它的效率。
光系统I中的叶绿素在天线复合体中捕获阳光并将能量转移到反应中心。在那里,太阳能被用来触发氧化还原过程——也就是说,一种电子转移的化学过程。光系统I的量子产率几乎为100%,这意味着几乎每个吸收的光子都会在反应中心导致氧化还原事件。
自然条件下的模拟
“虽然光系统内部复杂的能量转移已经研究了几十年,但直到今天还没有就确切的机制达成共识,”deVivie-Riedle说。为了获得更深入的了解,研究人员在嵌入脂质膜的光系统模型中模拟了所有叶绿素的光激发。使用高精度的多参考方法来计算电子激发。与早期的研究相比,这种方法允许在最先进的方法学的基础上描述光系统I。莱布尼茨超级计算中心的超级计算机使复杂的计算成为可能。
该研究的结果刊登在《化学科学》杂志的封面上杂志的封面上,揭示了所谓的“红色叶绿素”,由于环境静电效应,它们吸收的光能比它们的邻居略低。结果,它们的吸收光谱发生红移。类似地,研究人员还确定了天线复合体和反应中心等地方之间的能垒。“乍一看,这似乎令人惊讶,因为没有明显的梯度,能量从天线复合体转移到反应中心,”主要作者塞巴斯蒂安赖特解释说。
波动克服能量障碍
然而,在生理条件下,整个光系统I会受到克服这些能量障碍的热波动的影响,因为叶绿素的相对能量相对于彼此发生变化。这样,进入反应中心的新路径可以不断打开,而其他路径则关闭。根据作者的核心论点,这可能是光系统I高效率的关键。
“我们对这些过程的原子模拟能够对系统及其在自然环境中的动态进行微观理解,与实验方法相辅相成,”ReginadeVivie-Riedle总结道,她也是卓越电子转换集群的成员。
该集群的目标之一是有朝一日将天然光催化剂的效率转移到人工纳米生物混合系统,用于生产氢作为能量载体或将一氧化碳转化为燃料等应用。这需要更好地了解能量传输机制。凭借他们在光系统I上的成果,科学家们现在朝着实现这一目标迈出了重要的一步。
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